Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Onutai, S.; 佐藤 淳也; 大杉 武史
Journal of Solid State Chemistry, 319, p.123808_1 - 123808_10, 2023/03
被引用回数：3 パーセンタイル：87.52(Chemistry, Inorganic & Nuclear)The process of zeolite formation for geopolymer-zeolite composites can be explained using ATR/FTIR spectroscopy. The process consists of the dissolution of silica and alumina precursors from the alkali activation process of metakaolin with NaOH solution. Thereafter, the formation of hydrated aluminosilicate primary units and secondary units occurs. Finally, the units are reorganized and crystallized into the zeolite structure. The increase in the alkali activator concentrations promotes the high dissolution of raw materials. Na cations play an important role in dissolution and synthesis. The higher the alkali activator concentration, the higher the tetrahedron condensation rate and the greater the degree of structure ordering. The phases in alkali activation of metakaolin with different NaOH concentrations (Na/Al) at 1.18, 2.03, and 3.05 were zeolite-A, zeolite-X, and sodalite zeolite. Finally, the possible pathway of zeolite formation was explained and deduced.
廃炉環境国際共同研究センター; 芝浦工業大学*
JAEA-Review 2022-008, 116 Pages, 2022/06
JAEA-Review-2022-008.pdf:5.36MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「放射性核種の長期安定化を指向した使用済みゼオライト焼結固化技術の開発」の平成30年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである(令和3年度まで契約延長)。本課題は令和3年度が最終年度となるため4年度分の成果を取りまとめた。本研究は、継続して発生するCs等の放射性核種を吸着したゼオライト(使用済みIE-96)にガラスをバインダーとして添加し、それらを焼結することで核種を固定化する新たな焼結固化法の開発を目的とする。本研究では、コールド試験により焼結固化の最適条件および焼結固化体の基礎性能を評価し、ホット試験でそれらを実証する。令和2年度において、最適化された条件で作製した焼結固化体は、優れた化学的安定性を有することをコールド試験で明らかにした。また、ホット試験において焼結固化体は、優れた化学的安定性を有することを実証した。さらに、ホット試験において焼結固化作製におけるCsの揮発率はわずかであることを確認した。焼結固化法のプロセスフロー、機器装置、仕様等を示した。また、焼結固化法の各種データを他の固化法と比較して評価し、焼結固化法に優位性があることを確認した。
線による腐食影響加藤 千明; 山岸 功; 佐藤 智徳; 山本 正弘*
材料と環境, 70(12), p.441 - 447, 2021/12
ゼオライト粒子は福島第一原子力発電所(1F)の汚染水の浄化のためのセシウム吸着塔内で用いられている。使用後のセシウム吸着塔は敷地内で保管されているが、ステンレス鋼製胴部の局部腐食が懸念された。この腐食リスクに対し、線による影響データを照射下電気化学試験装置で取得した。また、内溶液の変化状態を実規模サイズのモックアップ試験装置で検討した。それらの結果から、過酸化水素による電位の上昇がゼオライト粒子の存在で防ぐことができ、塩化物イオンの濃化もそれほど生じないことを明らかにし、局部腐食が相当に小さく抑えられることを示した。
廃炉環境国際共同研究センター; 芝浦工業大学*
JAEA-Review 2020-049, 78 Pages, 2021/01
JAEA-Review-2020-049.pdf:5.85MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和元年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「放射性核種の長期安定化を指向した使用済みゼオライト焼結固化技術の開発」の令和元年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、継続して発生するCs等の放射性核種を吸着したゼオライト(使用済みゼオライト)の焼結固化法の開発を目的とする。焼結固化法は、使用済みゼオライトにガラスをバインダーとして添加し、それらを焼結することで核種を固定化する新たな固化法である。本法は、ガラス固化と比較して固化体の大幅な減容や焼成固化と同程度の安定な固化体の形成が期待できる。本事業では、コールド試験により焼結固化に適したガラスの選定、焼結温度等の最適化を図りホット試験で実証する。令和元年度において使用済みゼオライトの焼結固化用バインダーとしてB
O
系ガラスを選定し、焼結固化条件の最適化を図った。また、模擬汚染水として照射済み燃料に由来する核種を含む水を調製し、IE-96に吸着させることにより模擬使用済みIE-96を作製した。さらに、ゼオライトの固化,焼成固化等に関する既存の研究成果及び最新の研究動向を調査し、焼結固化プロセスの概念を設計した。
廃炉国際共同研究センター; 芝浦工業大学*
JAEA-Review 2019-028, 71 Pages, 2020/03
JAEA-Review-2019-028.pdf:6.46MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉国際共同研究センター(CLADS)では、平成30年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度「放射性核種の長期安定化を指向した使用済みゼオライト焼結固化技術の開発」について取りまとめたものである。本研究は、継続して発生するCs等の放射性核種を吸着したゼオライト(使用済みゼオライト)の焼結固化法の開発を目的とする。焼結固化法は、使用済みゼオライトにガラスをバインダーとして添加し、それらを焼結することで核種を固定化する新たな固化法である。本法は、ガラス固化と比較して固化体の大幅な減容や焼成固化と同程度の安定な固化体の形成が期待できる。本事業では、コールド試験により焼結固化に適したガラスの選定、焼結温度等の最適化を図りホット試験で実証する。平成30年度においてバインダーの候補ガラスの熱特性、及び加熱雰囲気が焼結固化に及ぼす影響について調査した。また、放射性核種を含む模擬汚染水を作成するための照射済燃料を選定し、試料の状態を確認した。さらに、ゼオライトの固化、焼成固化等に関する既存の研究成果及び最新の研究動向を調査した。
Cantarel, V.; 有阪 真; 山岸 功
Journal of the American Ceramic Society, 102(12), p.7553 - 7563, 2019/12
被引用回数：8 パーセンタイル：29.81(Materials Science, Ceramics)放射性廃棄物固化において、固化体からの水素発生は安全上の主要な懸念事項である。ジオポリマー材で固化する場合、材の多孔質構造中に多量の水が存在するため、水の放射線分解による水素発生が重要な因子となる。本研究では、ジオポリマー材単独またはゼオライト(模擬廃棄物)を含むジオポリマー固化体を、水飽和度と試料サイズを変えて
Co 線で照射し、水素放出量を測定した。試料が塊状でサイズが大きく(円筒形40cm長)かつ水で飽和している場合(円筒形40cm長)の水素ガス放出量は1.9
10
mol/Jであり、粉末試料の放出量2.210
mol/Jよりも2桁小さかった。測定結果をジオポリマー中での水素の発生、再結合および拡散挙動を考慮したモデルにより解釈した。ジオポリマー中の拡散係数が既知であれば、モデルは水素放出量を水飽和度の関数として再現でき、試料サイズ40cmまでの放出量を予測できることがわかった。
熊谷 友多; 木村 敦*; 田口 光正*; 渡邉 雅之
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(1), p.341 - 348, 2018/04
被引用回数：2 パーセンタイル：20.93(Chemistry, Analytical)放射線を利用した水環境汚染物質の分解処理をゼオライトによる固相抽出を用いて効率化する可能性を探索するため、2-クロロフェノール(2-ClPh)をモデル物質としてゼオライト共存下での放射線誘起反応を研究した。3種のゼオライトを比較した結果、Si/Al比率の高いゼオライト(HMOR)を用いることで2-ClPhの放射線による分解反応を効率化できることを明らかにした。HMORは疎水性を示すゼオライトであり、水溶液中の2-ClPhに対して優れた吸着能を示した。この吸着能を利用してHMORに2-ClPhを濃縮してから線を照射することで、2-ClPhの脱塩素反応が高効率で進むことが分かった。この固相抽出による反応効率の向上は、水溶液を10倍濃縮することに相当した。これは、2-ClPhが高濃度に吸着したことで、HMORが線から吸収したエネルギーが効率よく分解反応に使われたためと考えられる。
加藤 千明; 佐藤 智徳; 上野 文義; 山岸 功
Proceedings of 17th International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems - Water Reactors, Vol.2, p.1357 - 1374, 2016/05
福島第一原子力発電所事故の汚染水処理で発生する廃ゼオライト吸着塔の腐食評価の基礎的検討として、線照射下における人工海水を含んだゼオライト中のステンレス鋼(SUS316L)の電気化学試験を行った。ステンレス鋼の定常自然浸漬電位は線照射により貴化し、吸収線量率の増加に従い定常自然浸漬電位が上昇した。この電位上昇は、主に放射線分解で生じるHO濃度の増加によるものであることを明らにした。一方、ゼオライト共存系では線照射下の定常自然浸漬電位を低下させた。これは、ゼオライトによるHO濃度の低下によるものであり、ゼオライトの種類によりHO分解率が異なることを明らにした。線照射下におけるステンレス鋼の電位上昇機構は放射線により生じるHOがステンレス鋼のカソード反応を活性化するためであり、ゼオライトはHOの生成を抑制するために電位が低下することを明らかにした。ステンレス鋼の局部腐食発生電位は、照射の有無、ゼオライトの種類や接触により大きく変化しないことから、ゼオライト共存は線照射下において定常自然浸漬電位を低下させ、局部腐食発生リスクを低減できることが期待できることを明らにした。
線照射による2-chlorophenolの分解熊谷 友多
放射線化学(インターネット), (99), p.53 - 56, 2015/04
分離核変換サイクルにおける発熱性核種の線源利用への展開を目指して、線を用いた水処理法の吸着剤併用による高度化を目的として、水溶性有機物の放射線分解に対するゼオライトの添加効果を調べた。模擬物質として2-クロロフェノール(2-ClPh)の水溶液を用いて、線照射による分解反応に対する各種ゼオライトの添加効果、溶液pHの影響、2-ClPh濃度の影響を調べた。その結果、モルデナイト型ゼオライト(NaMOR)の添加により2-ClPhがNaMORに吸着し、照射により吸着した2-ClPhが分解することを明らかにした。さらに、2-ClPhが分子状で溶存するpH条件が吸着に適しており分解効率が向上すること、2-ClPh濃度の増加とともに吸着量が増加し、分解が促進されることを明らかにした。
-ray irradiation加藤 千明; 佐藤 智徳; 中野 純一; 上野 文義; 山岸 功
Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10
福島第一原子力発電所事故の水処理で発生する廃Cs吸着塔の長期保管の基礎的検討として、線照射下における人工海水を含んだゼオライト中のステンレス鋼(SUS316L)の電気化学試験を行った。線照射にはコバルト60線源を使用し、吸収線量を5kGy/hから400Gy/hに制御した。その結果、ステンレス鋼の孔食発生電位は線照射の影響を受けないが、ステンレス鋼の定常自然浸漬電位は線照射により貴化することが明らかとなった。この線照射による定常自然浸漬電位の貴化はゼオライト共存により抑制された。廃Cs吸着塔のようなゼオライトが共存する環境は、線照射におけるステンレス鋼の局部腐食発生リスクを低減できることが明らかとなった。
中島 幹雄; 正木 信行
Radiation Physics and Chemistry, 47(2), p.241 - 245, 1996/00
NaY、HYゼオライト吸着水のCo-線による放射線分解を調べた。ゼオライトからのエネルギー移動効果により、両ゼオライトからのH生成率は、液相の水の放射線分解収率から予想されるより大きく、特にHYでH生成率が高かった。77KにおけるESR測定及びH原子、H分子の収率についての試料の加熱前処理温度依存性を検討した結果、HYゼオライトのブレンステッド酸点及びルイス酸点が、H生成反応に重要な役割を果たしていると結論した。
中島 幹雄; 荒殿 保幸
Radiation Physics and Chemistry, 41(3), p.461 - 465, 1993/00
被引用回数：20 パーセンタイル：85.09(Chemistry, Physical)モレキュラーシーブ3Aおよび4Aに吸着した水の放射線分解を調べ、すでに報告した5Aの結果と比較した。ゼオライトに吸収されたエネルギーの吸着水へのエネルギー移動効果により、生成水素量の増感効果が見られたが、3Aは4A、5Aに比べてその効果は小さく、異なる吸着水量依存性を示した。この原因はゼオライトにイオン交換担持されている金属カチオンの大きさに起因するものと推察され、水分子とカチオンとゼオライト骨格の酸素イオンとの相互作用の大きさが重要な役割を演じていることが分かった。
加藤 正平; 野口 宏; 村田 幹生; 今井 裕*; 松井 浩; 国分 守信
保健物理, 17, p.427 - 436, 1982/00
原子炉事故時のヨウ素モニタリングに用いられる吸着剤として要求される性質は、広範囲の捕集条件下においてヨウ素に対する捕集効率が高く、一方希ガスの吸着が少ないことである。このような吸着剤を見出すため、ヨウ素吸着剤である銀ゼオライト、銀アルミナ、銀シリカゲル、およびTEDA活性炭について、ヨウ化メチルとキセノンに対する捕集特性を調べた。その結果、捕集条件が面速19cm/sec、相対湿度20~90%、捕集時間5~60分間、層厚2cmにおいて、ヨウ化メチル捕集効率が97%以上、分離捕集比10
以上となり優れた性質を有していることが明らかとなった。分離捕集比の小さい吸着剤に対しては、捕集後の清浄空気の通気によって分離捕集比を高められることが明らかとなった。
-ray-induced postpolymerization of vinyl monomers adsorbed on zeoliteJ.P.Quaegebeur*; 瀬口 忠男; H.Lebail*; C.Chachaty*
Journal of Polymer Science; Polymer Chemistry Edition, 14(11), p.2703 - 2724, 1976/11
ゼオライトに吸着されたビニルモノマー(アクリロニトリル,メチルメタクリレート)を低温で放射線照射し、後重合の重合機構をESRおよびNMRで明らかにした。さらに吸着相で得られた重合物の立体規則性をC-13の高分解能NMRで測定し、触媒重合で得られた重合物の立体規則性と比較した。
-ray irradiation熊谷 友多
no journal, ,
ゼオライト-水混合系での2-クロロフェノール(2-ClPh)の放射線分解について研究した。本研究ではモルデナイト型ハイシリカゼオライト(MOR)を用いた。MORは2-ClPhを吸着することに注目し、ゼオライト-水系の放射線分解に対する吸着と界面での反応の影響を調べた。その結果、線照射によりMORに吸着した2-ClPhが分解することが分かった。吸着した2-ClPhの分解は水溶液中での分解と同種の生成物を生じた。また、吸着した2-ClPhの分解効率は水溶液中と同程度であった。しかし、2-ClPhの脱塩素化で生じる塩化物イオンの濃度はMORの添加により増加した。これは、塩化物イオンはMORにほとんど吸着しないため、吸着した2-ClPhの分解で生じた塩化物イオンが水溶液に溶出したためと考えられる。これらの結果は、吸着と界面での反応がゼオライト-水混合系の放射線分解において重要な役割を持つことを示すものである。
-irradiation of A-, X-, Y- and mordenite type zeolites in aqueous solution熊谷 友多; 木村 敦; 田口 光正
no journal, ,
ゼオライトは水中の放射性セシウムの吸着処理に用いられる。ゼオライトは高い耐放射線性を有するが、ゼオライトへの照射は吸着水の分解を誘起する。放射線による水の分解は水素と過酸化水素を発生させ、水素爆発や金属材料の腐食の原因となる可能性がある。そのため、放射線環境下で水処理にゼオライトを用いる場合には、水素と過酸化水素の生成についての評価が必要である。そこで、本研究ではA型・X型・Y型およびモルデナイト型ゼオライトを用いて、水溶液との混合物を線照射し、水素と過酸化水素の発生について調べた。水素については、全てのゼオライトで照射による水素発生が観測され、A型・X型で高い収量が認められた。一方で、過酸化水素の生成はゼオライトの添加により抑制され、同じくA型・X型で顕著な抑制効果が観測された。A型・X型は組成に占めるアルミニウムの比率が高いことを踏まえると、ゼオライト骨格上のアルミニウムサイトが照射による反応過程に関与していることが示唆される。
線照射時のゼオライト層での放射線分解ガス挙動本岡 隆文; 山岸 功
no journal, ,
ゼオライトIE96と人工海水(ASW)の混合物を試験管に投入し、Co-60線を照射した。ゼオライトが人工海水に全浸水したケースでは、ゼオライト位置はわずかに上昇し(1.8%)、ゼオライト層上に人工海水層が形成された。線量増大とともに人工海水層の厚みは増大した。一方、排水後のゼオライト保管容器内を模擬したケースでは、ゼオライト層の位置変化はなかった(0.0%)。
山岸 功; 本岡 隆文
no journal, ,
福島第一原子力発電所の汚染水処理により、炭酸塩スラリーやゼオライトのような高放射性の二次廃棄物が発生する。これらは水を含んでいるため、水の放射線分解で発生する水素ガスなどの管理が保管上重要である。本研究では、模擬炭酸塩スラリーやゼオライトを含水状態で石英管に充填し、Co-60線照射した時の挙動を観察した。模擬スラリーを照射すると、スラリー内の気泡発生、スラリーの膨張、上澄液の形成が観察された。ゼオライトについては、人工海水に完全浸漬した試料と下部1/4浸漬した試料を照射した。完全浸漬の場合は、模擬スラリー同様に気泡と上澄液が観察されたが、ゼオライト自体の膨張は僅かであった。1/4浸漬試料は、ゼオライト廃棄物保管前の排水操作を考慮したものであるが、照射後に上澄液は認められず、ゼオライト体積の膨張も認められなかった。
